Thèses soutenues dans l’équipe

Abstract: La qualité de l'air que nous respirons est responsable de nombreuses affections de santé allant de l'asthme aux pathologies cardio-vasculaires ou cancers. À l'échelle mondiale, la mauvaise qualité de l'air représente la 4e cause de mortalité, principalement due à la présence de particules fines (aérosols ou PM pour particulate matter) de propriétés physico-chimiques très variées et provenant de sources naturelles (forêts, poussières crustales, spray marin, etc.) ou anthropiques (trafic routier, chauffage résidentiel, cuisine, industrie, agriculture, etc.).
La diversité considérable de ces PM rend l'évaluation de leur toxicité complexe. Dans cette thèse, une mesure intégratrice des différentes propriétés physico-chimiques des aérosols (taille, forme, solubilité, composition chimique, etc.) est utilisée à travers la métrique du potentiel oxydant (PO) des particules. Cette mesure indirecte des espèces réactives de l'oxygène à travers les tests à l'acide ascorbique (AA) et au dithiothreitol (DTT) permet une vision de l'aérosol plus proche des impacts sanitaires.
Afin d'estimer les sources d'émissions responsables du PO, des études approfondies de la géochimie des sources et de leur quantification à travers des mesures longue durée de terrain et l'utilisation du modèle Positive Matrix Factorization (PMF) sont tout d'abord présentées. Les incertitudes des profils chimiques et des contributions des sources de PM sont également quantifiées et la variabilité géochimique entre sites estimée par la méthode deltaTool proposée par le groupe FAIRMODE. Une synthèse à grande échelle spatiale portant sur quinze sites de prélèvements grâce à une étude harmonisée montre la présence de 8 facteurs PMF présents sur l'ensemble du territoire : combustion de biomasse, trafic routier, émissions biologiques primaires, poussières crustales, sel marin âgé, MSA-rich, nitrate-rich et sulfate-rich. D'autres facteurs, propres à la spécificité de chacun des sites, sont également bien déterminés.
La contribution de ces sources au potentiel oxydant est ensuite étudiée grâce à la mesure conjointe du PO sur les filtres ayants permis les études PMF. Un modèle d'inversion simple (régression linéaire multiple) entre les sources de PM et le PO permet une estimation statistiquement satisfaisante de la contribution des sources au PO. La pertinence géochimique de ce modèle est évaluée à travers son application sur quinze séries annuelles (a minima) de mesure. Les sources présentant un PO intrinsèque les plus élevés sont le trafic routier, la combustion de biomasse, les poussières crustales et dans une moindre mesure les émissions primaires biogéniques pour le test au DTT et la combustion de biomasse et le trafic routier pour le test à l'AA. Ainsi, certaines sources contribuant de façon importante à la masse des PM ne contribuent pas ou peu à leur PO (notamment le nitrate-rich) et l'on observe une redistribution de l'importance des sources de PM selon que la métrique d'observation considérée est la concentration massique ou le potentiel oxydant.
Les mesures sur des séries de prélèvements annuels et la grande base de données utilisée regroupant plus de 1700 filtres permet également de mettre en évidence l'importance de l'exposition chronique au potentiel oxydant. L'importance de la combustion de biomasse en hiver, notamment en vallées alpines, fait de cette source la source principale du PO en moyenne annuelle. Cependant, la présence à de plus faibles concentrations mais relativement constantes au cours de l'année fait des émissions primaires du trafic routier la contributrice majeure à l'exposition chronique.
Finalement, de par l'estimation robuste d'un potentiel oxydant intrinsèque par typologie de source d'émission, cette thèse ouvre la voie à la prévision du PO par les modèles déterministes et à l'amélioration de la prise en compte du potentiel oxydant dans les études épidémiologiques, étapes importantes afin de permettre, à terme, l'utilisation de cette métrique pour la réglementation de la qualité de l'air.

Abstract: La couche limite planétaire est la couche atmosphérique la plus basse qui est en interaction directe et constante avec les surfaces terrestres et marines sur lesquelles se concentrent les activités humaines, les cultures et divers écosystèmes. Comprendre l'origine de sa composition à la fois chimique et microbiologique est fondamental dans notre étude approfondie de la biosphère. Alors que les microorganismes de la couche limite planétaire – retrouvés jusqu'à 106 cellules par mètre cube d'air – semblent varier significativement à l'échelle spatiale et temporelle en termes de concentration et de diversité, ils restent largement méconnus. L'objectif principal de cette thèse est de comprendre comment se structurent les communautés microbiennes dans la troposphère, et en particulier dans la couche limite planétaire, ainsi que d'identifier les facteurs de contrôle majeurs. En travaillant sur des échantillons collectés pendant plusieurs semaines sur neuf sites répartis sur la planète, et en utilisant les technologies de séquençage ADN haut-débit, nous avons étudié la composition taxonomique et fonctionnelle des communautés microbiennes de la phase gazeuse et solide de l'atmosphère (c'est-à-dire non associés aux nuages).Nos premiers résultats sur la taxonomie des communautés microbiennes révèlent que les surfaces proches des sites sont les contributeurs principaux de distribution des communautés microbiennes atmosphériques, malgré l'occurrence potentielle du transport longue-distance des microorganismes atmosphériques. Egalement, les conditions météorologiques combinées à la diversité des surfaces locales terrestres ou océaniques jouent un rôle important dans la variation temporelle de la structure des communautés microbiennes de la couche limite planétaire. Une deuxième étude nous a permis d'étudier davantage la variation temporelle des communautés microbiennes atmosphériques sur un site continental montagneux en France (1465 m d'altitude) sur une année complète. Cette étude révèle l'importance des conditions de surface des paysages aux alentours dans la composition taxonomique des communautés atmosphériques. L'évolution au cours de l'année des terres agricoles et de la végétation, qui composaient en majeure partie le paysage du site, était responsable du changement temporel observé dans la composition taxonomique des communautés microbiennes atmosphériques. Finalement, nous avons étudié la composition fonctionnelle des communautés microbiennes de la couche limite planétaire afin d'identifier si les conditions physiques et chimiques de l'atmosphère jouaient un rôle dans la sélection ou adaptation microbienne des microorganismes atmosphériques. L'analyse comparative de données métagénomiques ne révèle pas de signature atmosphérique spécifique du potentiel fonctionnel des communautés microbiennes atmosphériques. La composition fonctionnelle semble avant tout liée aux écosystèmes locaux. Toutefois, nous avons observé que les champignons étaient plus dominants relativement aux bactéries dans l'air comparativement aux autres écosystèmes. Ce résultat suggère un processus de sélection des champignons durant l'aérosolisation et/ou le transport aérien. Les champignons pourraient survivre davantage l'aérosolisation et le transport aérien comparativement aux bactéries du fait de leur résistance naturelle aux conditions physiques stressantes de l'atmosphère. Nos résultats ont apporté une meilleure compréhension des facteurs déterminants (c'est-à-dire les surfaces locales, les sources distantes, les conditions météorologiques locales, les conditions physiques stressantes de l'atmosphère) et de leur contribution dans la structuration des communautés microbiennes de la couche limite atmosphérique. Nos investigations constituent une base importante pour de nouvelles études sur la prévision et le contrôle des communautés microbiennes atmosphériques, afin de répondre à des questions majeures dans les domaines de la santé publique et de l'agronomie.

Abstract: Mercury (Hg) is a metal emitted by both natural and anthropogenic sources. It is of global concern owing to its long-range atmospheric transport, its persistence in the environment, its ability to bioaccumulate in ecosystems, and its negative effects on human health. Large uncertainties associated with atmospheric models – that trace the link from emissions to deposition of Hg onto environmental surfaces – arise as a result of our incomplete understanding of atmospheric processes (oxidation pathways, deposition, and re-emission) and of the scarcity of monitoring data at a global scale. The aim of this PhD work is to improve our understanding of the atmospheric Hg cycling at three remote sites of the Southern Hemisphere: Amsterdam Island (AMS) in the Indian Ocean, Concordia (DC) on the East Antarctic ice sheet, and Dumont d'Urville (DDU) on the East Antarctic coast. Data acquired at AMS suggest a limited atmospheric reactivity of Hg in this part of the globe. The advection of polluted continental air masses being scarce, AMS is a key site for the long-term monitoring of the atmospheric background in the Southern Hemisphere mid-latitudes. Data acquired in Antarctica highlight the occurrence of unprecedented processes in the atmosphere and at the air-snow interface. Due to katabatic winds flowing out from the East Antarctic ice sheet down the steep vertical drops along the coast, processes observed at DC influence the cycle of atmospheric Hg on a continental scale. These scientific breakthroughs will ultimately lead to improved global transport and deposition models.

Abstract: Black carbon (BC) induces a warming effect (RFBC = +1.1 W m-2 ± 90%) through two main pathways: aerosol-radiation interaction (RFari) and aerosol-cloud interaction (RFaci). Both BC-radiation and BC-cloud interaction are affected by the mixing of black carbon with other non-refractory and non-absorbing matter present in the atmosphere. An estimation of the global radiative forcing of BC rarely accounts for internal mixing of BC while the net global cloud radiative forcing is sensitive to assumptions in the initiation of cloud glaciation, which is mostly unknown for black carbon particles. Within this thesis we investigated the variability of the light absorbing properties of black carbon, the mixing of black carbon, and the impact on light absorption and ice activation.In the first part of this thesis we investigated the spatial and seasonal variability of the mass absorption cross section (MAC) over Europe. MAC values were determined from ambient observations of elemental carbon mass concentrations (mEC) and absorption coefficients (σap). The data had been acquired during several years at different background ACTRIS supersites spread over Europe. Site specific MAC values were found to be spatially homogeneous, suggesting that the overall MAC average 9.5 ± 1.9 m2 g-1 at a wavelength of 637 nm might be representative of BC at European background locations. The MAC values showed a distinct seasonal cycle at every station. This seasonality might be related to chemical composition and aging. We observed that the MAC value has a linear and positive proportionality with the non-absorbing matter mass fraction.The second part of the work focuses on the coating acquisition of BC and the induced absorption enhancement after long-range transport. Within the CLIMSLIP (climate impact of short-lived pollutants and methane in the Arctic) project field experiments were conducted at the Zeppelin research site in Svalbard, Norway, during the Arctic spring. SP2 data were used to characterize the BC size distribution and mixing. BC containing particles having a core diameter between 170 and 280 nm were found to have a median coating thickness of 47 nm. The relationship between coating thickness and BC absorption was simulated. The observed coating thickness enhanced the mass absorption cross section by 46%, which led to a decrease of less than 1% in the single scattering albedo.In the final part of this work, the role of black carbon as ice nuclei in mixed phase clouds was investigated at the high elevation measuring site Jungfraujoch (Switzerland) during the cloud and aerosol characterization experiment (CLACE) held in 2013. The ice-CVI inlet and a single particle soot photometer were used to select and quantify the ice activated BC particles. According to the observations, BC containing particles were depleted in the ice residuals. The activation efficiency showed a size dependency, with larger BC containing particles being activated more efficiently compared to smaller ones. Activated BC cores having a diameter between 170 and 240 nm showed a larger coating thickness (median = 53 nm) compared to the total aerosol (median = 16 nm).The results obtained in this thesis shed new light on the effect of the mixing state on the optical properties and cloud activation of black carbon particles. Absorbing properties of BC showed a distinct seasonal pattern, while aging was found to consistently increase its absorption behavior. However, black carbon was found not to act as ice nuclei in low tropospheric mixed-phase clouds, where the coating thickness might play a role in the activation efficiency. This work provides freshly determined physical properties derived from ambient observations that will improve the accuracy of future aerosol and cloud radiative forcing estimations.