Abdoulaye SAMAKÉ

Biogéochimie et contaminants / soutenue le 18 novembre 2019

Étude des processus de transfert vers l’atmosphère et de l’impact sanitaire des émissions biogéniques particulaires

directeur de thèse : Jean Martins, Gaelle Uzu (HyDRIMZ-IGE) et JL Jaffrezo (Chianti-IGE)

Thèse en financée par le ministère de l’enseignement supérieur du Mali

Mots clés : Sucres primaires, aérosols organiques biogéniques primaires, sources, communautés microbiennes atmosphériques, potentiel oxydant, metabarcoding.

Keywords : Primary sugars, primary biogenic organic aerosols, sources, airborne microbial communities, oxidative potential, metabarcoding.

Résumé

Les particules en suspension dans l’air (notées « PM » pour « Particulate Matter ») sont aujourd’hui au cœur des préoccupations sociétales en raison de leur impact majeur sur la santé publique et leur forte participation au changement climatique. La matière organique (MO) représente généralement la première composante en masse des PM mais reste encore très mal appréhendée, en particulier la fraction organique d’origine biogénique primaire (PBOA). Des sucres primaires sont proposés comme des traceurs moléculaires pour étudier les processus de transport atmosphérique des PBOAs ainsi que pour estimer leur contribution à la masse totale des PM. Cependant, les connaissances sont encore très limitées sur leurs distributions spatiales et temporelles (i.e., cycles journaliers, saisonniers et annuels), leurs principales sources d’émissions, ou encore les facteurs environnementaux qui déterminent leurs concentrations atmosphériques. Par ailleurs, si la compréhension du potentiel oxydant (PO) —proxy de l’effet sanitaire des PM— inhérent à la composante chimique des aérosols a relativement bien avancé ces dernières années, la contribution de cette fraction PBOA reste est très mal connue. Contribuer à l’avancement des connaissances sur ces différents aspects constitue l’objectif de ce travail de thèse. D’un point de vue méthodologique, nos questions ont été abordées par une approche interdisciplinaire, qui a impliqué le couplage de l’exploitation statistique d’une large base de données unique avec le couplage de campagnes de terrain spécifiques et la mise en œuvre d’une stratégie expérimentale novatrice développée pour l’étude simultanée des caractéristiques chimiques et microbiologiques des échantillons collectés.
Dans une première partie basée sur l’exploitation d’une large base de données, nous avons montré que les PBOAs constituent une fraction très importante des PM en France, indépendamment de la typologie de l’environnement, contribuant en moyenne annuelle à 13 ± 4 % de la MO dans les PM10. Nous avons montré une similitude entre les évolutions temporelles de concentrations et de ratios entre sucres primaires pour des sites localisés dans une même région géographique (jusqu’à une distance inter- sites d’environ 200 km). Ces observations indiquent que la source PBOA est très homogène spatialement sur des distances cohérentes avec celles de grands types d’écosystèmes. Cette observation a ensuite été validée par une expérimentation basée sur deux échantillonnages annuels de terrain qui nous a permis de démontrer (i) que les évolutions journalières des concentrations atmosphériques en sucres primaires sont déterminées par seulement quelques taxons microbiens atmosphériques, variables d’un point de vue regional ; et (ii) que ces taxons proviennent, respectivement, de la flore locale et régionale pour les sites d’étude qui sont directement influencés et non influencés par les activités agricoles. Enfin, dans le cadre d’étude de PO, nos résultats ont permis de démontrer (i) que tous les bioaérosols modèles testés possèdent un PO intrinsèque significatif comparable, pour certaines espèces, à celui de composants chimiques atmosphériques modèles connus pour leur forte reactivité redox ; et (ii) qu’ils sont capables d’influencer significativement le PO de PM chimiques modèles ou collectées en conditions réelles.
Ces travaux apportent un nouveau regard sur l’importance massique des PBOAs et des nouvelles connaissances sur les sources et processus dominants conduisant à leur introduction dans l’atmosphère, ainsi que l’influence des facteurs environnementaux sur ces processus. L’ensemble des résultats de ce travail plaide pour une prise en compte systématique des PBOAs dans les modèles de chimie atmosphérique pour une meilleure prédiction de la qualité de l’air.

Abstract

Airborne particles (called « PM » for Particulate Matter") are nowadays at the core of societal concerns because of their major impact on public health and their strong participation in climate change. Organic matter (OM) generally represents the first mass component of PM but it is still poorly understood, in particular the organic fraction from primary biogenic origin (PBOA). Some specific primary sugars are proposed as molecular tracers to study the atmospheric transport processes of PBOAs as well as to estimate their contribution to the total mass of PM. However, knowledge is still very limited about their spatial and temporal distributions (i.e., daily, seasonal and annual cycles), their main emission sources, or the environmental factors that drive their atmospheric concentrations. Moreover, while the understanding of the oxidative potential (OP) —a proxy of the health effect of PM— inherent in the chemical component of aerosols has progressed quite well in recent years, the contribution of this PBOA fraction remains poorly understood. Contributing to the improvement of our understanding about these different aspects constitutes the objective of this doctoral work. From a methodological point of view, our questions were addressed by using an interdisciplinary approach, which involved combining the statistical exploitation of a large database and, the coupling of specific field campaigns with the implementation of an innovative experimental strategy developed for the simultaneous study of the chemical and microbiological characteristics of the collected samples.
In a first part based on the exploitation of a large and unique database, we showed that PBOAs constitute a very important fraction of PM in France, regardless of the typology of the environment, contributing on average to 13 ± 4% of the annual MO in PM10. We observed a synchronous temporal trend in both concentrations and ratios between primary sugars species for sites located in a same geographical region (up to an inter-site distance of about 200 km). These observations indicate that the PBOA source is spatially very homogeneous over distances consistent with those of large ecosystem types. This observation was then validated by an experimental approach based on two annual field sampling campaigns that allowed us to demonstrate (i) that daily changes in atmospheric concentrations of primary sugars are driven by only a few regionally variable atmospheric microbial taxa ; and (ii) that these taxa come from local and regional flora for study sites that are directly influenced or are not by agricultural activities, respectively. Finally, in the framework of an OP study, our results demonstrated (i) that all the tested model bioaerosols have significant intrinsic OP, which are for some species of the same levels as what of model atmospheric chemical components known for their high redox reactivity ; and (ii) that they can significantly influence the OP of model chemical PM or of PM sampled under real ambient conditions.
This work provides a new vision of the mass importance of PBOAs and brings new insights into the dominant sources and processes leading to their introduction into the atmosphere, as well as into the influence of major environmental factors on these processes. Altogether these results argue for a systematic consideration of PBOAs in atmospheric chemistry models for better prediction of air quality.

Collecte d’échantillons sur le site CIGEO-OPE ANDRA

Publications

  • Samaké, A., Jaffrezo, J.-L., Favez, O., Weber, S., Jacob, V., Canete, T., Albinet, A., Charron, A., Riffault, V., Perdrix, E., Waked, A., Golly, B., Salameh, D., Chevrier, F., Oliveira, D. M., Besombes, J.-L., Martins, J. M. F., Bonnaire, N., Conil, S., Guillaud, G., Mesbah, B., Rocq, B., Robic, P.-Y., Hulin, A., Le Meur, S., Descheemaecker, M., Chretien, E., Marchand, N. and Uzu, G. : Arabitol, mannitol, and glucose as tracers of primary biogenic organic aerosol : the influence of environmental factors on ambient air concentrations and spatial distribution over France, Atmos. Chem. Phys., 19(16), 11013–11030, doi:10.5194/acp-19-11013-2019, 2019.
  • Samaké, A., Jaffrezo, J.-L., Favez, O., Weber, S., Jacob, V., Albinet, A., Riffault, V., Perdrix, E., Waked, A., Golly, B., Salameh, D., Chevrier, F., Oliveira, D. M., Bonnaire, N., Besombes, J.-L., Martins, J. M. F., Conil, S., Guillaud, G., Mesbah, B., Rocq, B., Robic, P.-Y., Hulin, A., Meur, S. L., Descheemaecker, M., Chretien, E., Marchand, N. and Uzu, G. : Polyols and glucose particulate species as tracers of primary biogenic organic aerosols at 28 French sites, Atmos. Chem. Phys., 19(5), 3357– 3374, doi:10.5194/acp-19-3357-2019, 2019.
  • Samaké A, Uzu G, Martins JMF, Calas A, Vince E, Parat S and Jaffrezo JL : The unexpected role of bioaerosols in the Oxidative Potential of PM. Nature Scientific Reports 7(1), 10978, doi:10.1038/s41598-017-11178-0, 2017.
  • Golly, B., Waked, A., Weber, S., Samaké, A., Jacob, V., Conil, S., Rangognio, J., Chrétien, E., Vagnot, M.-P., Robic, P.-Y., Besombes, J.-L. and Jaffrezo, J.-L. : Organic markers and OC source apportionment for seasonal variations of PM2.5 at 5 rural sites in France, Atmos. Environ., 198, 142–157, doi:10.1016/j.atmosenv.2018.10.027, 2018.
    En révision
  • Samaké A., A. Bonin, J.-L. Jaffrezo, P. Taberlet, G. Uzu, S. Conil, and J.M.F. Martins. (June 2019). High levels of Primary Biogenic Organic Aerosols in the atmosphere in summer are driven by only a few microorganisms from the leaves of surrounding plants. In rev. Science Advances.
    Communications
  • Polyols and glucose particulate species as tracers of primary biogenic organic aerosols at 28 French sites, European Aerosol conference, Gothenburg, Suède, Aout 2019, présentation orale.
  • The unexpected role of bioaerosols in the Oxidative Potential of atmospheric Particulate Matter, Atmochembio, Clermont-Ferrand, France, Juin 2017, présentation orale.
  • The unexpected role of bioaerosols in the Oxidative Potential of atmospheric Particulate Matter, congrès medical geology, Annecy, France, Mars 2018, poster.
  • LEFE/CNRS (réunion annuelle) : Concentrations and seasonal cycles of particulate polyols and glucose as tracers of a Primary Biological sources, Clermont-Ferrand, France, Mars 2018, poster.

Jury

Rapporteurs :

  • Catherine LAROSE ,Chargée de Recherche CNRS, Groupe Génomique Microbienne Environnementale/Laboratoire Ampère
  • Benjamin LOUBET, Directeur de recherche INRA, AgroParisTech

Examinateurs :

  • Sandrine ANQUETIN ,Directrice de recherche CNRS, IGE
  • Matthias BEEKMANN, Directeur de recherche CNRS, Laboratoire Inter universitaires, des Systèmes Atmosphériques
  • David GARON, Professeur Université Caen Basse- Normandie, Unité de Recherche Aliments Bioprocédés Toxicologie Environnements
  • Jean MF MARTINS ,Directeur de recherche CNRS, IGE, Directeur de thèse
  • Jean-Luc JAFFREZO, Directeur de recherche CNRS,IGE, Co-directeur de thèse
  • Gaëlle UZU, Chargée de Recherche IRD, IGE, Co-directrice de thèse

Invitée :

  • Nathalie POISSON, Ingénieure ADEME